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酸性气体(H_2S,CO_2)的脱除及其气液传质特性的研究
中文名称: 酸性气体(H_2S,CO_2)的脱除及其气液传质特性的研究
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论文编号: 3121830收藏本论文】【我的收藏】【我要投稿
英文名称: Removal of Acid Gases (H_2S, CO_2) and Its Characteristics of Gas-liquid Mass Transfer
学位类型: 博士毕业论文
作者: 涉及隐私,隐去***  作者本人请参看权力声明>>
导师: 涉及隐私,隐去***
毕业学校: 涉及隐私,隐去***
专业: 环境工程
毕业年份: 涉及隐私,隐去***
关键字: 气体吸收 酸性气体 选择性脱除 复合溶液 填料柱 膜接触器 湿润性 数学模型
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论文摘要: H_2S和CO_2是最常见的两种酸性气体,在天然气、(略)气等工艺混合气净化过程中,以及工业排放尾气中,H_2S是必须去除的气体,无论是工艺气流再加工后续工段的要求,还是尾气排放环保标准的(略)S的含量都控制十分严格;CO_2是温室气体的主要对象,回收和减少工业尾气中的CO_2排放是缓解“温室效应”有效手段之一.有机醇胺吸收剂脱除酸性气体是目前最有效的方法之一.本工作以气液传质理论为基础,围绕酸性气体(H_2S和CO_2)的脱除,开发高性能复合溶剂为(略)同的混合气对象和性质,采用填料柱和膜接触器为吸收反应器,研究H_2S和CO_2酸性气体传质过程和特性,重点研究:1) 空间(略)液选择性吸收H_2S;2) MDEA基复合溶液和氨基酸基复合溶液的开发,复合溶液在膜接触器中吸收CO_2过程中对传质的增强作用和对疏水性聚丙烯膜结构形态的影响,通过数学模型对传质增强作用和形态影响进行表征. 复合溶液的高选择性可达到节能降耗和获得高纯度气体产品(略)能源紧缺和消耗巨大的今天具有特别重要的意义.研究工作分别采用静态评价装置和动态评价装置,以有机醇胺与酸性气体H_2S和CO_...
There are most familiar acidi(omitted) H_2S and CO_2 in industrial gas mixtures and off-gases. Acidic gas H2S is mainly from gas mix(omitted)atural gas processing, hydrogen purification, refinery off-gases treating and synthesis gas for ammoni(omitted)anol manufacturing. Impurities H_2S must be removed from the gas mixtures to meet (omitted)ements of sequential processing or environmental regulation. CO_2 is one of primarily greenhouse gases. CO_2 recy(omitted)ndustrial off-gases can availably control ...
目录:
摘要第5-8页
Abstract第8-12页
1 绪论第23-52页
  ·引言第23页
  ·有机醇胺溶液及其吸收酸性气体过程第23-36页
    ·酸性气体H_2S的危害及其脱除方法概述第23-26页
    ·气液传质理论模型第26-28页
      ·Whitman双膜理论第26-27页
      ·Higbie渗透理论第27-28页
      ·Danckwerts表面更新理论第28页
    ·气液吸收反应器、气液接触面积及传质动力学第28-32页
    ·脱除酸性气体的有机醇胺溶剂及反应机理第32-35页
      ·有机醇胺溶剂第32-34页
      ·反应机理第34-35页
    ·有机醇胺选择性吸收H_2S研究现状第35-36页
  ·膜基气体吸收(MGA)技术脱除CO_2第36-49页
    ·膜分离及其脱除CO_2技术概述第36-37页
    ·膜基气体吸收技术及其特点第37页
    ·膜材料第37-39页
    ·吸收剂的选择第39-40页
    ·膜结构与吸收剂和操作条件的性能关系第40-41页
    ·膜组件(膜接触器)结构第41-43页
    ·膜基气体吸收传质过程第43-47页
      ·传质通量和总传质系数的计算第43-44页
      ·中空纤维膜接触器传质动力学模型第44-46页
      ·化学增强因子第46-47页
    ·膜基气体吸收CO_2技术进展第47-49页
  ·课题的立题意义与研究工作内容第49-51页
    ·立题意义第49-50页
    ·研究工作的内容第50-51页
  ·本章小结第51-52页
2 MDEA-TBEE复合溶剂吸收酸性气体性能的评价第52-62页
  ·引言第52-53页
  ·实验部分第53-56页
    ·实验试剂第53页
    ·空间位阻胺TBEE的合成第53-54页
    ·MDEA-TBEE溶剂吸收酸性气体反应机理第54页
    ·实验装置第54-55页
    ·实验操作过程第55页
    ·分析方法第55-56页
  ·实验结果与讨论第56-61页
    ·常用有机醇胺MDEA、MEA、DEA、DIPA和MDEA-TBEE吸收酸性气体性能比较第56页
    ·TBEE在复合溶剂中含量对吸收性能的影响第56-58页
    ·MDEA-TBEE复合溶剂及MDEA溶剂对酸性气体脱除率和吸收负载的比较第58-59页
    ·吸收温度对酸性气体选择性和对MDEA-TBEE复合溶剂吸收负载的影响第59-60页
    ·吸收负载对选择性的影响第60-61页
  ·本章小节第61-62页
3 MDEA-TBEE复合溶剂选择性吸收H_2S第62-79页
  ·引言第62-63页
  ·理论部分第63-65页
    ·空间位阻胺分子结构特点和化学特性第63页
    ·反应机理第63-64页
    ·吸收性能评价指标第64-65页
  ·实验部分第65-67页
    ·实验装置和实验步骤第65-67页
    ·原料和分析方法第67页
  ·结果与讨论第67-72页
    ·再生温度对贫液负载和脱除率的影响第67-68页
    ·贫液负载对脱除率的影响第68-69页
    ·吸收温度对脱除率和选择性的影响第69-70页
    ·CO_2/H_2S对脱除率和容量的影响第70页
    ·气速对吸收性能的影响第70-71页
    ·CO_2/H_2S对脱除率和选择性的影响第71-72页
  ·传质模型第72-77页
    ·总体积传质系数K_Gα的测定第72-73页
    ·传质模型的近似处理第73-75页
    ·模型的计算结果与讨论第75-77页
      ·气速对K_Gα的影响第75页
      ·气相H_2S浓度对K_Gα的影响第75-76页
      ·气相CO_2浓度对K_Gα的影响第76-77页
  ·本章小结第77-79页
4 膜基MDEA溶液吸收混合气中二氧化碳第79-98页
  ·引言第79-81页
  ·膜接触器分离原理和MDEA结构特点第81-82页
    ·膜接触器分离原理第81页
    ·MDEA结构特点第81-82页
  ·实验部分第82-85页
    ·实验装置及操作过程第82-84页
    ·原料和分析方法第84页
    ·实验数据处理第84-85页
  ·操作参数影响条件实验结果与讨论第85-91页
    ·吸收剂浓度对分离效果的影响第85-86页
    ·吸收剂流量对传质效果的影响第86-87页
    ·吸收温度对分离效果的影响第87-88页
    ·CO_2含量对分离效果的影响第88页
    ·进料气流量对分离效果的影响第88-89页
    ·流程方式对分离效果的影响第89-90页
    ·膜组件结构和膜形态对分离效果的影响第90-91页
    ·膜接触器的稳定性考察第91页
  ·传质动力学模型第91-96页
    ·阻力层传质模型第91-93页
    ·模型对实验体系的预测第93-96页
      ·吸收剂浓度对总传质系数的影响第93-94页
      ·流量对总传质系数的影响第94-95页
      ·气膜、液膜和膜相阻力与总阻力的关系第95-96页
    ·模型值与实验值的比较第96页
  ·本章小结第96-98页
5 脱碳活化剂哌嗪的合成及其应用性能评价第98-107页
  ·引言第98页
  ·实验部分第98-101页
    ·原料和试剂第98页
    ·催化剂制备第98-99页
    ·哌嗪合成装置第99-100页
    ·哌嗪合成过程第100页
    ·膜吸收应用评价装置及评价方法第100页
    ·再生装置及复合溶液再生性能评价第100-101页
    ·产物分析方法第101页
  ·结果与讨论第101-106页
    ·催化剂组成和合成条件对哌嗪产物的影响第101-104页
      ·催化反应温度对哌嗪合成的影响第101-102页
      ·Ni含量对催化性能的影响第102-103页
      ·H_2/MEA比值的影响第103页
      ·助催化成分对反应的影响第103-104页
      ·催化剂寿命考察第104页
    ·哌嗪产物活化性能应用评价第104-105页
    ·哌嗪产物解吸性能评价第105-106页
  ·本章小结第106-107页
6 膜基复合溶液吸收混合气中二氧化碳第107-120页
  ·引言第107页
  ·CO_2与MDEA、PZ和AMP之间的化学反应和机理第107-109页
  ·实验部分第109-111页
    ·实验原料第109页
    ·实验装置及操作第109-110页
    ·膜接触器特性参数和分析方法第110页
    ·实验数据处理第110-111页
  ·实验结果和讨论第111-115页
    ·气液相流速对出口CO_2浓度的影响第111-112页
    ·气液流速对总传质系数影响的比较第112-113页
    ·吸收剂浓度和混合气中CO_2浓度对总传质系数影响的对比第113-114页
    ·溶液负载α对吸收性能影响的比较第114页
    ·膜组件结构和膜结构形态对传质系数的影响第114-115页
  ·传质阻力层方程模型和预测结果第115-117页
    ·传质阻力层方程及其参数第115-116页
    ·模型预测结果第116-117页
    ·模型计算值与实验值的比较第117页
  ·溶剂对膜材质结构形态的影响第117-119页
  ·本章小结第119-120页
7 膜孔的湿润率对疏水性膜传质性能的影响第120-133页
  ·引言第120页
  ·理论部分第120-125页
    ·固体表面湿润原理第120-122页
    ·双膜理论和总传质系数第122页
    ·新数学模型的建立第122-125页
  ·实验部分第125-128页
    ·实验装置及流程第125-126页
    ·膜接触器特性参数和分析方法第126-127页
    ·实验参数的获得第127页
    ·总传质系数的实验值计算第127-128页
  ·结果与讨论第128-131页
    ·膜孔全充液和全充气考察第128-129页
    ·压差ΔP_i对传质性能的影响第129-130页
    ·溶液表面张力γ对湿润性的影响第130-131页
    ·吸收温度对湿润性的影响第131页
  ·本章小结第131-133页
8 膜基复合溶液吸收CO_2过程模拟第133-149页
  ·引言第133-134页
  ·理论部分第134-140页
    ·膜传质过程和阻力层方程第134-135页
    ·数学模型的建立第135-136页
    ·模型对复合溶液MDEA-AMP的处理第136-137页
    ·模型对复合溶液MDEA-PZ的处理第137-139页
    ·微分方程数值求解第139-140页
  ·实验装置及流程第140-142页
  ·结果与讨论第142-147页
    ·复合溶液MDEA-AMP过程模拟结果与讨论第142-144页
      ·交互作用和湿润性对传质过程模拟的影响第142页
      ·模型对膜组件气相出口组分的模拟第142-143页
      ·不同膜组件传质过程的模拟第143-144页
    ·复合溶液MDEA-PZ过程模拟结果与讨论第144-147页
      ·膜孔湿润率对气相出口浓度的影响第144-145页
      ·气液速对脱除率影响的模拟第145-146页
      ·MDEA-PZ复合溶液和MDEA溶液的总传质系数的比较和过程模拟第146页
      ·液相CO_2负载对传质性能的影响第146-147页
  ·本章小结第147-149页
9 复合溶液的密度、粘度和表面张力及其CO_2的溶解度测定第149-176页
  ·引言第149页
  ·实验部分第149-154页
    ·实验试剂第149-151页
    ·实验原理、仪器、装置和步骤第151-154页
      ·密度与粘度第151-152页
      ·表面张力第152-153页
      ·溶解度第153-154页
  ·仪器校正及误差分析第154-155页
  ·结果第155-168页
    ·氨基酸盐及其复合溶液的密度第155-158页
    ·氨基酸盐及其复合溶液的粘度第158-161页
    ·氨基酸盐及其复合溶液的表面张力第161-164页
    ·混合溶液MDEA-AMP物性数据第164页
    ·CO_2在氨基酸盐及其复合溶液中的临界溶解度第164-165页
    ·CO_2在MDEA-AMP混合醇胺溶液中溶解度第165-168页
  ·讨论第168-174页
    ·添加活化剂对密度的影响第168-169页
    ·活化剂对复合溶液粘度的影响第169页
    ·活化剂对复合溶液表面张力的影响第169-170页
    ·混合溶液MDEA-AMP的组成对物性的影响第170页
    ·CO_2吸收过程中氨基酸盐溶液和复合溶液pH值变化规律第170-171页
    ·氨基酸盐溶液和复合溶液CO2负载随时间的变化规律第171-172页
    ·总碱度对氨基酸盐溶液和复合溶液临界溶解度的影响第172页
    ·混合气中CO2浓度和温度对溶解度的影响第172-173页
    ·混合溶液的组成对溶解度的影响第173-174页
  ·本章小结第174-176页
10 基于氨基酸盐的新型膜基复合溶液及其增强因子的测定第176-196页
  ·引言第176-177页
  ·理论部分第177-180页
    ·氨基酸的分子结构和性质第177-178页
    ·活化效应和反应机理第178-180页
  ·实验部分第180-181页
  ·操作因素影响的考察结果与讨论第181-188页
    ·吸收剂GLY和ALA吸收性能比较第181-183页
      ·液速对出口气相CO_2浓度的影响第181页
      ·流速对K_Ga和η的影响第181-182页
      ·吸收液氨基酸盐浓度对K_Ga的影响第182-183页
    ·有机胺活化剂AMP和PZ对传质性能的影响第183-184页
    ·无机盐活化剂K_3PO_4和KH_2BO_3对传质性能的影响第184-186页
    ·有机胺活化剂和无机盐活化剂活化性能的比较第186-187页
    ·膜接触器运行的稳定性考察第187页
    ·小结第187-188页
  ·膜吸收过程中复合溶液化学增强因子的测定第188-195页
    ·理论基础第188-189页
    ·数学模型第189-190页
    ·增强因子E实验测定值第190-191页
    ·增强因子测定的结果与讨论第191-195页
      ·Ha数对增强因子的影响第191-192页
      ·GLY溶液增强因子的测定第192-194页
        ·吸收剂浓度和液速对增强因子的影响第192-193页
        ·气液流速对增强因子的影响第193-194页
      ·复合溶液增强因子模型值与实验值的比较第194-195页
  ·本章小结第195-196页
11 膜接触器和填料柱传质性能的比较第196-202页
  ·引言第196页
  ·实验内容第196-197页
    ·实验装置与操作条件第196页
    ·传质性能评价指标第196-197页
  ·结果与讨论第197-201页
    ·膜接触器和填料柱传质特性比较第197-199页
    ·总体积传质系数(K_Ga)的比较第199-200页
    ·传质单元高度(HTU)的比较第200-201页
  ·膜接触器应用第201页
  ·本章小结第201-202页
12 结论第202-207页
  ·概述第202页
  ·本文得出的结论第202-205页
  ·本文创新点第205-206页
  ·展望第206-207页
致谢第207-208页
参考文献第208-227页
发表的论文和成果第227-228页
申请的发明专利:第228页
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