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以ZSM-5分子筛为载体的新型丙烷脱氢催化剂的研究
中文名称: 以ZSM-5分子筛为载体的新型丙烷脱氢催化剂的研究
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论文编号: 3116792收藏本论文】【我的收藏】【我要投稿
英文名称: Study of New Catalysts Supported on ZSM-5 Zeolite for Propane Dehydrogenation
学位类型: 博士毕业论文
作者: 涉及隐私,隐去***  作者本人请参看权力声明>>
导师: 涉及隐私,隐去***
毕业学校: 涉及隐私,隐去***
专业: 材料物理与化学
毕业年份: 涉及隐私,隐去***
关键字: ZSM-5 Pt-Sn催化剂 丙烷脱氢 丙烯 催化剂 丙烷 分子筛
简介目录: 点击此处 免费索取本论文简介和目录>>
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论文简介:以ZSM-5分子筛为载体,分别制得Pt-ZSM-5、PtSn/ZSM-5、PtSnNa/ZSM-和PtSnNaLa/ZSM-5催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应,并利用多种手段对催化剂进行表征。 1.确定了Pt/ZSM-5催化剂中的最佳Pt负载量和分子筛的最佳Si/Al比。Pt/ZSM-5催化剂尽管具有较高的初始反应活性,但反应稳定性和产物选择性较差。适量sn助剂的添加可明显改善Pt/ZSM-5催化剂的丙烷脱氢反应性能,利用比表面积测定、XRD、氢化学吸附、H<,2>-TPD、TPR、TPO、热重等技术对催化剂的物理结构、Pt金属表面性质、金属-载体之间的相互作用以及催化剂的抗积炭性能进行表征。与PtSn/γ-Al<,2>O<,3>催化剂相比,PtSn/ZSM-5催化剂的“容炭”能力强,反应稳定性好。研究了Pt/ZSM-5催化剂的积炭失活历程,推导出该催化剂在反应初期的积炭量随反应时间的幂函数形式的关系式和积炭速率式。 2.PtSnNa/ZSM-5催化剂中的最佳:Na含量为1.0%。适量Na助剂的添加不仅降低了催化剂中的 Bronsted酸中心和Lewis中/强酸中心,而且提高了催化剂表面的Pt金属裸露度,使PtSn/ZSM-5催化剂的金属功能和酸性功能得到较好的匹配。过量Na的添加,增加了催化剂中的Lewis弱酸中心,同时促进了催化剂中Sn组分的还原,不利于丙烷脱氢反应的进行。不同反应条件对PtSnNa/ZSM-5催化剂的丙烷脱氢反应性能影响明显。 3.Al<,2>O<,3>粘结剂的加入明显提高了PtSnNa/ZSM-5催化剂的机械强度。<'27>Al MAS NMR表明Al<,2>O<,3>粘结剂中的部分可溶性Al物种经高温焙烧后可进入ZSM-5分子筛的骨架,从而产生部分中等强度的酸中心。PtSnNa/ZSM-5催化剂中的最佳Al<,2>O<,3>粘结剂含量为5%,此时粘结剂的加入明显提高了PtSnNa/ZSM-5催化剂的Pt金属分散度,使催化剂中的金属功能和酸性功能达到较好的匹配。在不同的反应条件下,Al<,2>O<,3>粘结剂对PtSnNa/ZSM-5催化剂丙烷脱氢反应性能的影响是不同的。 4.PtSnNa/ZSM-5催化剂的最佳焙烧温度为500℃,此时Pt组分与载体及Pt、Sn之问的相互作用得到增强,催化反应的稳定性和丙烯选择性明显提高。继续提高焙烧温度,催化剂的比表面积和孔容降低明显。催化剂的表面酸性降低,Pt颗粒发生不同程度的烧结,不利于丙烷脱氢反应的进行。 5.不同条件的水热处理对PtSnNa/ZSM-5催化剂脱铝程度的影响不同。当水热处理温度在400~550℃之间时,催化剂中的Lewis酸量变化不明显,650℃时Lewis酸量明显降低。苛刻条件的水热处理促进了催化剂表面Pt颗粒的烧结。水热处理过程中,ZSM-5分子筛的脱铝是PtSnNa/ZSM-5催化剂失活的起始原因,而随后的Sn物种流失才是PtSnNa/ZSM-5催化剂表面Pt颗粒发生烧结的真正原因。 6.PtSnNaLa/ZSM-5催化剂中的最佳La含量为1.4%。适量La助剂的添加降低了催化剂的表面酸量,增强了催化剂中金属-载体之间的界面作用。La和Na助剂之间的协同作用进一步增强了催化剂的抗积炭能力,提高了催化反应的稳定性。同时,1.4%La助剂的添加,明显提高了ZSM-5分子筛的水热稳定性,PtSnNa/ZSM-5催化剂中的Sn组分没有发生明显的流失,大大改善了该催化剂在苛刻条件水热处理后的丙烷脱氢反应性能。 7.稳定性试验和放大试验表明PtSnNa/ZSM-5系列催化剂的丙烷脱氢反应性能稳定,综合调节反应温度和氢烃比等工艺参数可明显提高催化反应的稳定性。不锈钢反应器壁经H<,2>S预先处理后,器壁的结焦过程得到有效缓解。用本方法研制的PtSnNa/ZSM-5系列催化剂用于丙烷脱氢反应,经济效益显著。
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